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浪江 将成; 斉藤 淳一
Computational Materials Science, 239, p.112963_1 - 112963_7, 2024/04
Atomic interactions at the interface involving iron, iron fluorides (iron (II) fluoride and iron (III) fluoride), and sodium were investigated using first-principles calculations. The wettability with liquid sodium was subsequently examined, focusing on the calculated atomic interactions. From a covalent bonding perspective, iron (II) fluoride exhibited weaker bonds between neighboring atoms in the substrate material than iron (III) fluoride. However, it exhibited relatively strong bonds between the substrate material and sodium atoms. In contrast, iron (III) fluoride had stronger bonds between neighboring atoms in the substrate material, with weaker bonds between the substrate material and sodium atoms. Additionally, in terms of ionic bonding, the contact of the sodium atom with the substrate material increased the charge transfer of the substrate material atom, correlating with the oxidation number of iron. Iron (III) fluoride exhibited the most substantial charge transfer among the substrate materials. The charge transfer from the sodium atom to the atom in contact with it was approximately 2.5 times that of iron. This result underscores the change in electronic states induced by the iron or iron fluoride interface, potentially influencing the wettability between the material surface and liquid sodium.
株本 裕史; 中川 創平; 松田 誠
JAEA-Conf 2022-002, 146 Pages, 2023/03
第34回「タンデム加速器及びその周辺技術の研究会」は、令和4(2022)年7月21日(木)
22日(金)の2日間に亘り日本原子力研究開発機構原子力科学研究所により開催された。新型コロナウイルスの感染拡大防止の対応からオンライン形式とした。本研究会は、タンデム加速器を中心とした静電加速器施設を運営あるいは利用する研究者・技術者の現場レベルからの話題提供を通じて、参加者相互の情報交換を図り、関連研究の発展や施設管理に資することを目的として行われている。本研究会へは26の大学、研究機関および産業界から約100名の関係者が参加した。発表件数は25件で、各施設の現状報告や加速器の技術開発、応用研究等について報告が行われた。また、今回はオンライン開催のためにポスター発表は行わず、口頭発表のみとした。本報告集は、これらの発表内容をまとめたものである。
thermally induced phase separation澤田 真一; Ursino, C.*; Galiano, F.*; Simone, S.*; Drioli, E.*; Figoli, A.*
Journal of Membrane Science, 493, p.232 - 242, 2015/11
被引用回数：53 パーセンタイル：88.43(Engineering, Chemical)熱誘起相分離(TIPS)法によるポリフッ化ビニリデン(PVDF)膜の作製において、人体に有害な溶媒を用いることが問題視されている。そこで本研究では、毒性が非常に低いことで知られているアセチルトリブチルシトレート(ATBC), アセチルトリエチルシトレート(ATEC), トリエチルシトレート(TEC)の3種類のクエン酸エステルを溶媒として初めて用い、TIPS法によってPVDF多孔膜を作製した。PVDF膜の空孔サイズは用いた溶媒の種類に依存し、ATBC(0.82-0.93
m), ATEC(2.44-2.98m), TEC(3.90-7.24m)の順で大きくなった。PVDFとの相溶性もATBC, ATEC, TECの順で向上することから、相溶性の高い溶媒は高分子溶液中において分子運動性が高く、相分離過程で互いに凝集して巨大な相をつくるため、結果として大きなサイズの空孔を形成したと考えられる。PVDF膜を用いて純水のマイクロフィルトレーションを行ったところ、空孔サイズの違いに応じて水透過率を広範囲に渡って制御できた。
永目 諭一郎; 塚田 和明; 浅井 雅人; 豊嶋 厚史; 秋山 和彦; 石井 康雄; 佐藤 哲也; 平田 勝; 西中 一朗; 市川 進一; et al.
Radiochimica Acta, 93(9-10), p.519 - 526, 2005/00
被引用回数：31 パーセンタイル：87.03(Chemistry, Inorganic & Nuclear)東海研究所タンデム加速器を用いて進めてきた超重元素(104番元素)ラザホージウム(Rf)の単一原子レベルでの化学挙動研究について報告する。特に短寿命(78秒)で数分間に1原子の割合で生成するRfのイオン交換挙動を調べるために開発した自動迅速イオン交換分離装置の概要を紹介する。また最近得られたRfのフッ化物錯体のイオン交換挙動について詳しく述べる。これはRfのフッ化水素酸溶液中での陰イオン交換挙動が、周期表同族元素であるジルコニウムやハフニウムの挙動とは大きく異なっていて、Rfのフッ化物形成に相対論効果が寄与している可能性を指摘する興味深い結果である。
羽場 宏光*; 塚田 和明; 浅井 雅人; 豊嶋 厚史; 秋山 和彦; 西中 一朗; 平田 勝; 矢板 毅; 市川 進一; 永目 諭一郎; et al.
Journal of the American Chemical Society, 126(16), p.5219 - 5224, 2004/04
被引用回数：44 パーセンタイル：72.46(Chemistry, Multidisciplinary)
Cm(
O,5n)
Rf反応で生成する104番元素ラザホージウム(Rf)のフッ化物錯体のイオン交換挙動を単一原子レベルで明らかにした。Rfの陰イオン交換挙動は、周期表同族元素であるジルコニウム(Zr)やハフニウム(Hf)の挙動とは明らかに異なることがわかり、Rfのフッ化物形成に相対論効果が寄与している可能性を指摘した。
木村 貴海; 永石 隆二; 尾崎 卓郎; 有阪 真*; 吉田 善行
Journal of Nuclear Science and Technology, 39(Suppl.3), p.233 - 239, 2002/11
高温高圧水溶液(水熱溶液)は種々の地球環境において見いだすことができるが、水熱条件下でのウランの加水分解,錯形成などに関する実験的研究はきわめて少ない。水熱溶液中で金属イオンの分光測定を行うための光学セルを開発し、時間分解レーザー誘起発光分光法と組み合わせてウラン(VI)の発光特性の測定から状態分析(スペシエーション)を試みた。溶液の温度(298-473K),圧力(0.1-40MPa),pH,配位子濃度などをパラメータとして、ウラン(VI)の発光スペクトル及び発光寿命を測定し、熱力学モデル及びデータに基づいて計算した溶存種分布と比較した。発光寿命の温度依存性から、ウラン(VI)の水和イオン,加水分解種,硫酸錯体,及びフッ化物錯体の活性化エネルギーを決定した。これらの結果から、ウラン(VI)溶存種の計算に用いたモデル及びデータの妥当性を新溶存種生成の可能性とともに議論する。
萩原 理加*; 松本 一彦*; 津田 哲哉*; 小原 真司*; 鈴谷 賢太郎; 伊藤 靖彦*
Proceedings of 6th International Symposium on Molten Salts Chemistry and Technology (MS6), p.136 - 139, 2001/10
あるN-アルキルイミダゾリウム塩化物あるいはN-アルキルイミダゾルと無水フッ化水素(HF)の反応によって、無揮発性の室温型溶融塩を得ることができる。その室温型溶融塩は、XF
2.3HFであり、ここでX=1-エチル-3-メチルイミダゾリウム(EMI),1-メチルイミダゾリウム(MeIm),1-ブチル-3-メチルイミダゾリウム(BMI),1-ヘキシル-3-メチルイミダゾリウム(HMI)である。室温(298K)での最大の固有導電率では、10mScm
という値がEMIF2.3HFに関して得られた。また、カチオンのエチル基をプロトンもしくは長いアルキル基で置換すると、導電率は低下した。これらの溶融塩は大気中で安定であり、常温常圧下ではパイレックスガラス容器を冒さなかった。EMIF2.3HFは、また、-90
以上では凍らず、100以下ではフッ化水素(HF)成分を失うことはなかった。さらに、EMIF2.3HFは、室温(298K)で4.85cPという低い粘性率を示したが、この低粘性率は、これらの室温型溶融塩が示す高いイオン伝導性に不可欠な基本的要素であると考えられる。EMIF・HF結晶は、カチオン(EMI
)とアニオン(HF
)の平面的な層が水素結合で結ばれている構造を持っているが、各溶融塩のSPring-8における高エネルギーX線回折の結果から、溶融塩中にもEMIFHF結晶の構造と類似のカチオンとアニオンの規則的な構造が存在することが明らかになった。この規則構造が、これらの室温型溶融塩の低粘性率の原因,ひいては高導電率の構造的な要因と考えられる。
本石 章司; 小林 勝利; 佐伯 秀也*
JAERI-Tech 2000-070, 34 Pages, 2000/12
JAERI-Tech-2000-070.pdf:5.19MB
JRR-2の廃止措置にあたり、一次冷却系重水の循環系統であった配管及び機器類に付着及び浸透しているトリチウム量の評価が重要となっている。アイソトープ開発室では、イメージングプレートを使用してAl配管中のトリチウム量と浸透深さを求める実験を行った。Al配管のトリチウム汚染面を除く部分にアクリル塗料を塗布し、1.5%(1.21M)フッ化水素酸溶液で汚染面の酸化被膜を一定時間(3分)溶解しイメージングプレートで測定した。その結果、トリチウムは深度方向に25mまで浸透していることを確認した。また、その90%は7m以内に分布していることを確認した。
Strub, E.*; Br
chle, W.*; Eichler, R.*; G
ggeler, H. W.*; Glatz, J. P.*; Grund, A.*; Grtner, M.*; Jger, E.*; Jost, D.*; Kirbach, U.*; et al.
1st International Conference on the Chemistry and Physics of the Transactinide Elements; Extended Abstracts, 4 Pages, 1999/00
硝酸・フッ酸混合溶液を溶離液として104番元素ラザホージウム(Rf)のイオン交換挙動を同族のZr, Hf及び擬4族のThと比較した。特にフッ酸濃度に対する分配係数の変化を観測することで、それぞれの元素のフッ素イオンとの錯イオン形成の傾向を調べた。その結果、RfはZr, HfよりむしろThに近い挙動を示すことがわかった。錯体形成は一般的にイオン半径の影響を大きく受けるため、Rf
のイオン半径がThに近くHfやZrより大きいと考えると相対論拡大効果がアクチノイド収縮より大きな影響を与えている可能性を示す。
M.Schaedel*; W.Bruechle*; E.Jaeger*; B.Schausten*; G.Wirth*; W.Paulus*; R.Guenther*; K.Eberhardt*; J.V.Kratz*; Seibert, A.*; et al.
Radiochimica Acta, 83(3), p.163 - 165, 1998/00
Cm(
Ne,5n)反応で生成する半減期7秒の
Sgの溶液中での化学挙動を陽イオン交換法を用いて調べた。溶離液として0.1M HClを使用し、周期表同族のタングステン(W)と溶離挙動を比較検討した。Wは約60%の収率でカラムから溶離してきたが、Sgの溶離は確認できなかった。これは両者の加水分解速度の違いとして定性的に解釈することができる。この結果をもとに、以前の実験で0.1M HNO
/5
10
HF系で溶離を確認した化学種は、フッ化物イオンSgO
FあるいはSgOF
と推定することができた。
-F
-SO
by time-resolved laser-induced fluorescence spectroscopy (TRLFS)加藤 義春; 木村 貴海; 吉田 善行; G.Meinrath*
Uranium Mining and Hydrogeology II, p.227 - 235, 1998/00
水溶液中におけるウラニル(VI)イオン[UO]種の化学形は環境条件下でのスペシエーションだけでなく、その配位構造及び結合の観点からも興味深い。二元系におけるUOの錯形成は広範に研究されてきたが、三元錯体の生成についてはよく知られていない。本研究では、水溶液中のウランの直接的なスペシエーションに有効な時間分解レーザー誘起蛍光分光法(TRLFS)を用いて、三元系UO-F-SOを研究した。二元系UO-F及びUO-SOにおいて生成された単核錯体UOF
(n=1-4)及びUO(SO
)
(n=1-3)の蛍光波長と蛍光寿命に基づいて、三元系における単核三元錯体UO(SO)
F
(m=1-2,n=1-3)の生成を検討した。三元錯体の安定性、構造及びその環境放射化学研究における意義について議論する。
プラズマを用いた金属イオン生成齋藤 勇一; 大越 清紀; 横田 渉
第8回粒子線の先端的応用技術に関するシンポジウム, p.27 - 30, 1997/00
イオン源において、高融点金属をフッ化し蒸気圧を上げることにより、その金属を含む蒸気をプラズマ中に導入する方法を開発した。試料をフッ化及びイオン化させるためのプラズマをSFで生成することにより長時間安定な運転に成功した。本方法はプラズマからイオンを引き出すタイプのイオン源に広く応用することができ、これにより容易に金属イオンが得られる。
/SiO system関口-池浦 広美*; 関口 哲弘; 田中 健一郎*
Atomic Collision Research in Japan Progress Report,Vol. 21, 0, p.104 - 105, 1996/00
液体窒素温度に冷却したSiO基板表面上にSFを吸着した系において、Si
近傍の放射光を照射し、生ずる反応生成物の検出から、F原子だけではなくS原子をも含む活性種もエッチング反応に対して重要な役割を持つことが見い出された。又、表面反応層についての知見を得るため、光電分光法(XPS)を用いてSiピークのシフトの照射時間依存性を測定した。その結果、反応の初期段階において、SiO層が段階的にフッ素化されていることが見出された。以上の結果から、内殻励起エッチング反応機構について考察した。
古牧 睦英; 石川 二郎; 森下 憲雄; 高村 三郎*
Radiat. Meas., 26(1), p.123 - 129, 1996/00
被引用回数：22 パーセンタイル：84.87(Nuclear Science & Technology)構成分子に酸素を含まないポリフッ化ビニリデン膜に重イオンを照射して生成したラジカルをESRにて測定した。照射から測定まで低温に保って、in situのラジカルスペクトルを得た。低温・真空から室温・空気中への変化の過程で、ラジカルは酸素と反応し、トラック内にて過酸化ラジカルを経て、やがて安定な酸化物を形成する。酸化物はエッチング中にアルカリと反応し、選択的に大きい溶解度を示すことが確かめられた。スペクトルから、イオン照射による生成ラジカル種は、ガンマ線照射結果と類似し、主としてアルキル型が多く、昇温すると、共役型に変換し、空気中にて過酸化ラジカルに変換した。一方、ラジカルの生成量は、照射イオン量に比例し、かつ、イオン質量の大きい程増大する。従って、Cイオンのトラックはエッチングされず、質量の大きいBrやClでは、エッチングが可能となる実験結果と一致した。
佐藤 圭*; 綱島 滋*; 高柳 敏幸; 藤沢 銀治; 横山 淳
Chemical Physics Letters, 242, p.401 - 406, 1995/00
被引用回数：28 パーセンタイル：69.93(Chemistry, Physical)光分解片並進運動エネルギー分光法を用いて、157nmにおけるフッ化ビニルの光分解反応について調べた。主な分解過程としてはHF脱離反応が観測された。この反応チャンネルは20kcal/mol程度のピークをもっており、このことは反応がポテンシャルの出口バリヤーの存在を示唆するものである。したがって我々はHF脱離が4中心のメカニズムを経て起こると結論した。また、他の反応チャンネルとしてはH原子脱離およびH分子脱離が観測された。これらフッ化ビニルの単分子分解反応について、ab initio分子軌道法の計算に基づいて議論した。
伊藤 光雄; 磯 修一; 星野 昭*; 鈴木 修一*
JAERI-M 92-040, 14 Pages, 1992/03
高温ガス炉で用いられる燃料コンパクト中のウランを定量するため、フッ化カリウム融解-酸化重量法について検討し、その方法を確立した。燃料コンパクトを酸化して得られるTRISO型被覆燃料粒子をフッ化カリウムで融解したのちウランを重ウラン酸アンモニウム沈澱として回収する。沈澱を850
Cで強熱してハミ酸化ウランに酸化し、その重量からウランを定量する。試料の融解条件は被覆燃料粒子10gに対してフッ化カリウム50g、900C、3時間が適当であった。本法による燃料コンパクト中のウランの定量結果は21.04
0.05g(n=3)であり、非破壊
線測定法による定量結果は21.010.07g(n=3)であった。
佐々木 祐二; 武石 秀世; 安達 武雄; 井沢 君江*
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 139(1), p.143 - 151, 1990/00
被引用回数：5 パーセンタイル：52.84(Chemistry, Analytical)イオン交換分離-放射化分析法を用いて、タンタル中のウラン、トリウムの分離分析法は確立された。フッ化水素酸で1gタンタルを溶解後、陽イオン交換樹脂カラムを用いてタンタルとウラン、トリウムを分離した。この時の液性は、カラムに溶液を入れる時0.5Mフッ化水素酸で、カラムからウラン、トリウムを溶離する時0.5Mフッ化水素酸-0.65Mホウ酸溶液を用いた。このカラム操作を3回くり返した時、タンタルの残存量400ng、ウラン、トリウムの回収率は95%以上であった。この方法を用いて、高純度タンタル金属中のウラン、トリウムの微量定量(ngレベル)が可能となった。
) in neutron-irradiated LiF crystal荒殿 保幸; 中島 幹雄; 佐伯 正克; 立川 圓造
J.Phys.Chem., 90(8), p.1528 - 1530, 1986/00
原子炉照射フッ化リチウム単結晶中でのOT基の形成とその分光学的な性質を検討した。照射後650Cで熱アニーリングすると3578cm
と2225cmに鋭い吸収ピークが表れた。それぞれのピークの放射線(
Co)分解挙動及び、熱アニーリング挙動が一致することから、OH基、OT基に帰属されるピークであることを推定するとともに、同位体シフト値が理論値と比較的良く一致することからOT基の形成を確認した。さらに実測波数から分光学的なパラメータを計算しOT基の解離エネルギーは約5eVであることを示した。
古牧 睦英; 大津 仁
Nucl.Tracks, 11(3), p.151 - 156, 1986/00
我々は、ポリフッ化ビニリデン膜にFFトラックを形成せしめ、エッチングによる多孔膜化を研究してきた。この際、エッチング時間の短縮化を計るため、照射中活性ガスを共存させ、孔径拡大に及ぼす効果を調べた。このような効果をフッ素樹脂について調べた例は見当たらない。OとNO共存では真空雰囲気照射と比べて、エッチング速度は増大し、Nでは変わらず、SOとNHでは減少することが分かった。孔径は孔を通るガス流速と、電顕写真測定から調べられた。OとNOでは、酸化生成物が形成され、真空やNHでは架橋のため、特にNHの時大きく、また吸着量の大きいSOは、トラック内で酸性化し、アルカリを中和するためと推論された。エッチング速度の共存ガス効果は、トラックの写真像とよく一致することが認められた。
古牧 睦英; 大野 新一; 大津 仁; 伊藤 洋; 瀬口 忠男; 岩崎 又衛*
Nucl.Tracks Radiat.Meas., 11(1-2), p.99 - 101, 1986/00
タンデム加速器を利用してポリフッ化ビニリデンに重イオンを照射し、多孔性高分子膜作製研究を進めるにあたり、本樹脂による重イオントラック形成特性を知る必要がある。従って
In,
Ni,
ClおよびOの4種のイオンを重ねた薄膜に貫通させ、それぞれをエッチングした。その時、表面の電顕写真観察により、重イオンの飛程と、異なる入射エネルギーによるトラックエッチング像形成の有無を知ることが出来た。その結果ポリフッ化ビニリデンは、Clイオン以上の重イオントラックを形成し、Oイオンではエッチング像は、はっきりと現れないことが分かった。これらの結果を、Northcliffeらの計算値と比較すると飛程は、大略よく一致し、重イオンの検出限界エネルギーは、12~13MeV/amu以上にあたると計算された。これらは、フッ素樹脂が、7~20MeV/amuの範囲内とする文献値とよく一致した。
